17岁那年，顾拜旦中学毕业了，他进入圣西尔军校。这所著名的军校被称作“将军的摇篮”，是青年人飞黄腾达的“阶梯”，很多人都求之而不得。可顾拜旦入学不久，就退学了，因为他对单调刻板的生活不能适应。后来，他进巴黎政治学院学习。在这里，他听到了许多有新思想的学者教授讲课，感到深受启发。
顾拜旦青年时期，法国在与普鲁士的战争中失败，法国人都为此伤心，想通过各种办法，使国家强盛起来。顾拜旦也在思考这个问题，并决定自费到英国考察，因为在他的心目中，英国的教育是成功的。
20岁那年，顾拜旦来到英国，先后考察了牛津、剑桥、威灵顿、哈罗等名牌大学。给他印象最深的，是这些学校里学生个个身体强壮，精力充沛，穿着精良的校服，仪容整洁。学校对体育十分重视，各种体育俱乐部十分活跃，经常举行各项健身和比赛活动。学生们素质很高，顾拜旦深受启发。
英国之行，使顾拜旦大开眼界，他从此立下志愿，要通过教育和体育救国，让法国青年一代强壮起来。他对大家说：“要使法国摆脱失败的耻辱，就要重新穿上球鞋，要让那些懦弱的思想封闭的青年进行体育锻炼，让他们的皮肤晒黑，学会冒险，懂得超越。”“体育有那么重要吗？”有人问。顾拜旦说：“体育不但能增强体能，更能充实精神，升华道德。体育教育，能培养人镇定、智慧和深思。强壮的肌肉能给人以自信，以力量，使思维更有条理。我们的口号应是：晒黑皮肤，坚强意志。”
顾拜旦先后四次到英国考察。1887年，他从英国回来，决定放弃学业，专心从事教育改革，从事体育事业。这个想法，得到了教育部官员的支持。从此，他总是穿着笔挺的礼服，手执带有球饰的手杖，到各种集会演讲，还写了大量文章在报刊上发表，宣传体育的作用，号召青年人投入体育运动。不久，他又发起成立了“全法学校体育协会”，设立了“顾拜旦奖”，对那些在体育比赛中成绩优秀的运动员授予奖章。
在顾拜旦的倡导下，法国学校里的体育活动蓬勃开展起来。但是，他也受到了保守势力和宗教势力的攻击，有人说体育使学生相互接触太多，会传染病菌，有伤风化，有人甚至咒骂他是“英国走狗”。顾拜旦没有被吓倒，他四处讲演，反击那些攻击他的人。为了使法国青年一代身体强壮起来，精神振奋起来，他把自己的全部精力和家产都投入了自己的事业。
正当顾拜旦为法国的体育事业奔走之际，欧洲大陆上的“复兴奥林匹克运动”的呼声也越来越高。奥林匹克运动，起源于公元前776年。在古代希腊的奥林匹亚，每隔四年，要举行宗教祭祀和体育竞赛。参加体育比赛的，只限男子，而且是赤裸着身体，展示强健的体魄。优胜者可以获得橄榄枝编的桂冠。那是充满人类阳刚之美和友好向上气氛的盛会。这项活动延续了一千多年，到公元394年被罗马皇帝下令禁止。
到了19世纪，欧洲许多国家兴起了恢复奥林匹克运动的思潮。北欧一些国家还模仿古代奥运会，举办过小型运动会。顾拜旦对这件事非常赞成，他称赞说：“北方的比赛，是多么美好的骑士般的壮举呀！”他认为奥林匹克运动是体育与艺术的结合，古希腊文化与骑士神话的结合，贵族和平民的结合，在体育场上，人们达到了和谐。他决心在法国复兴奥林匹克运动，要通过这项运动达到振兴国家、培养青年的目的。他找到了志同道合的朋友圣克莱。圣克莱在1887年创建了法国田径协会，顾拜旦提出以田径协会为阵地，复兴奥林匹克。圣克莱支持他，并建议由他担任了田径协会秘书长。
顾拜旦决定加紧行动，四处奔走，宣传奥运精神。许多知名人士，像作家大仲马、凡尔纳等人都支持他。1892年12月25日，顾拜旦在田径协会成立5周年纪念会上，第一次呼吁，在法国恢复奥运。但是他没有成功，大多数人没有响应，少数人还攻击他向外国风俗投降，说奥林匹克是希腊人的事，不适合法国。
顾拜旦没有气馁。他意识到，复兴奥林匹克运动，不是一个国家的事，必须是各国联合行动，成为国际体育运动，才能成为现实。从这以后，他走遍了法国各地，又访问了欧美许多国家，用他那炽热的感情和演说家的口才，向各国领导人和体育界人士宣传奥林匹克，鼓动起人们的热情。为此，他把贵族家庭留给自己的财产都搭了进去。
人们被他那像火一样的热情感动了。他获得了各国人士的支持。1894年6月16日，由顾拜旦等人发起的“国际体育教育代表大会”在巴黎召开了。来自13个国家的29名代表汇集在巴黎索邦大学的阶梯形教室里，讨论开展学校体育的问题。两年后，首届奥林匹克大会在希腊雅典举行，13个国家的285名代表参加了这次盛会。
首届奥运会结束后，顾拜旦众望所归，当选为国际奥委会主席。他担任这个职务长达30年，把全部精力投入了事业。他的家庭生活很不美满，妻子性情古怪，把家产守得紧紧的，还经常发脾气。儿子和女儿都身体虚弱，思维能力差，成为负担。顾拜旦默默地忍受着生活的痛苦，30多岁，须发就白了。而他对奥运事业的热情始终如一。